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    Dr. C. Lichtenberg

    Beispiele aktueller Arbeiten

    1.) Koordinationsverhalten von Aminotroponiminaten

     

    Aminotroponiminates: Alkali Metal Compounds Reveal Unprecedented Coordination Modes
    C. Lichtenberg*
    Organometallics 2016, 35, 894-902.

    In dieser Arbeit wurde gezeigt, dass Aminotroponiminatliganden (ATIs) nicht nur wie allgemein bekannt über ihre zwei Stickstoffatome an Metallzentren koordinieren. Vielmehr können ATIs auch über ihr konjugiertes π-Elektronensystem im cyclischen C7-Rückgrat des Liganden effektiv mit Zentralatomen wechselwirken. Dies sollte zum Verständnis stöchiometrischer und katalytischer Reaktionen von ATI-Komplexen beitragen.


    2.) Redoxverhalten von Aminotroponiminaten


    Aminotroponiminates as tunable, redox-active ligands: reversible single electron transfer and reductive dimerization
    C. Lichtenberg*, I. Krummenacher
    Chem. Commun.2016, 52, 10044-10047.

    In dieser Arbeit wurde gezeigt, dass Aminotroponiminate (ATIs) als redox-aktive Liganden fungieren können. Abhängig vom Zentralatom werden unter stark reduktiven Bedingungen entweder reversibler Elektronentransfer oder Elektronentransfer gefolgt von einer radikalischen Dimerisierung beobachtet. Die reduktive Dimerisierung ist chemo- und diastereoselektiv sowie chemisch reversibel. Eine vorläufige Katalysestudie deutet darauf hin, dass Verbindungen basierend auf ATI Liganden als Elektronentransferkatalysatoren in der Kupplung von Aryl-Grignard-Verbindungen mit Arylbromiden dienen können.


    3.) Kationische Bismutamid-Komplexe

     

    Cationic Bismuth Amides: Accessibility, Structure, and Reactivity
    H. Dengel, C. Lichtenberg*
    Chem. Eur. J.2016, 22, 18465-18475.

    Diese Arbeit beschäftigt sich mit kationischen Bismutamidkomplexen. Der Fokus liegt dabei auf der Verwendung einfacher Amidoliganden, die für den Einsatz in Gruppenübertragungsreaktionen und katalytischen Anwendungen interessant sind. Es wird erstmals gezeigt, dass kationische Bismutverbindungen basierend auf solch einfachen, synthetisch relevanten Amidoliganden isoliert werden können. Die Eigenschaften dieser Spezies in Lösung und im Festkörper wurden im Detail studiert. Die Wahl des Gegenanions ist entscheidend für die Stabilität dieser Verbindungen.  Die kationischen Bismutamid-Komplexe zeigen eine deutlich erhöhte Reaktivität im Vergleich zu den neutralen Stammverbindungen; dies zeigt sich zum Beispiel in der Reaktivität gegenüber Carbodiimiden, was einen direkten Zugang zu kationischen Bismutguanidinaten ermöglicht.


    4.) Bismut-vermittelte doppelte CH-Aktivierung

     

    Double CH Activation of a Masked Cationic Bismuth Amide
    B. Ritschel, J. Poater, H. Dengel, M. Bickelhaupt,* C. Lichtenberg*
    Angew. Chem. Int. Ed.2018, 57, 3825-3829.

    In diesem Beitrag zeigen wir, dass die Transformation eines neutralen Bismutamids in eine kationische Spezies zu dramatischen Änderungen der Reaktivität führt: das kationische Bismutamid geht eine schrittweise, doppelte CH-Aktivierung des (NPh2)- Liganden ein. Das Produkt sowohl der ersten als auch der zweiten CH-Aktivierung wurde isoliert und vollständig charakterisiert.  Die Reaktionsmechanismen der CH-Aktivierungen wurden (gestützt durch experimentelle Befunde) mit DFT-Rechnungen untersucht. Demzufolge verläuft der zweite Reaktionsschritt über eine in diesem Zusammenhang beispiellose  elektrophile aromatische Substitution. In einfachen Eintopfreaktionen können die CH-aktivierten Positionen gezielt funktionalisiert werden, was neue Zugangswege zu einfach und zweifach substituierten Arylaminen schafft.

     

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